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开元电子游戏:我院李剑锋、董金超研究团队在碱性HER反应机理方面的研究成果发表于Nature Communications

日期: 2023-09-01


电解水制氢(HER)被认为是一种清洁、高效、可再生的制氢技术,有利于实现氢能的可持续发展和推广。与酸性HER相比,碱性HER的水解离步骤(H2O + e- → *H + OH-)可能会引入额外的能垒,导致反应动力学缓慢。在碱性条件下,金属钌表现出与铂相当甚至更好的HER活性,然而,碱性HER活性受界面水的结构、催化剂表面状态(结构、组成、价态等)以及关键反应中间物种的影响,这方面的研究目前比较缺乏系统的直接实验证据。传统的电化学技术为催化反应动力学和反应活性研究提供了有利的支持,而光谱技术可以提供关键反应中间物种的分子/原子结构信息。然而,使用传统的原位光谱技术想同时获得催化剂表面物种的分子指纹结构信息,如界面水、*H和*OH等中间物种的信息极具挑战。

图1. 碱性HER过程的原位拉曼光谱研究示意图

 

近日,我院李剑锋教授和董金超教授课题组以及闽南师范大学林秀梅副教授等利用核壳纳米粒子增强拉曼光谱技术,通过构建Au@Ru核壳纳米粒子催化剂来系统研究Ru催化剂表面的碱性HER过程。同时捕获了Ru金属材料表面界面水、不同种类*H和*OH中间体的动态光谱证据。结合原位拉曼光谱和理论计算进一步揭示界面水和关键中间体的作用如下:在碱性HER反应电位范围内Ru金属以不同的价态存在,不同价态Ru表面产生两种不同的吸附H,导致不同的HER活性;同时Na+离子水合水的局部阳离子调节效应和高价Ru的存在促进了界面水的离解;与低价Ru表面相比,高价Ru表面对界面水、*H和*OH具有更合适的吸附能,而OHad的存在可进一步促进Ru表面界面水的解离,提高催化活性。

 

图2. 不同价态 Ru表面的碱性HER机制

 

该研究系统揭示了界面水、两种不同种类*H和*OH中间体在Ru金属表面碱性HER过程中的关键作用,从分子水平上理解碱性HER的反应机制。同时,这些研究结果证明了催化剂价态对界面水、中间物种以及催化活性的调节作用,为高效催化剂的设计提供了指导。

这一成果近期发表在Nature Communications 上,文章的第一作者是开元电子游戏博士研究生陈星和王小婷以及中科院宁波材料技术与工程研究所乐家波副研究员。


论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-41030-1

 

 

(图/文  能源材料与器件研究所)

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